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De volta ao Atlético como coordenador técnico, Guilherme Alves foi um nome importante do clube entre o fim da década de 1990 e o início dos anos 2000. Nesse período, alegrou os torcedores com muitos gols e colocou o Galo na briga por títulos.
Em julho de 1999, o Atlético contratou Guilherme inicialmente por empréstimo junto ao Vasco. O centroavante herdou a camisa 7 que pertencia a Valdir Bigode, formou dupla com Marques e conduziu o time alvinegro a uma grande campanha no Brasileirão.
Na Série A daquele ano, Guilherme marcou 28 gols – 16 na fase classificatória e 12 nos mata-matas. O Galo se classificou em sétimo lugar, eliminou Cruzeiro (quartas de final) e Vitória (semifinal) e enfrentou o Corinthians na decisão.
A final do Brasileirão funcionava no sistema “melhor de três”. O Galo abriu vantagem no primeiro duelo ao bater o Timão por 3 a 2, com três gols de Guilherme – um com apenas 15 segundos. Quase 80 mil pessoas estiveram no Mineirão.
No segundo confronto, o Corinthians venceu por 2 a 0, com dois gols de Luizão. O terceiro embate terminou empatado sem gols, e os paulistas comemoraram o título em razão da campanha mais bem-sucedida na primeira fase.
O vice no Brasileirão de 1999 rendeu ao Atlético vaga na fase de grupos da Copa Libertadores de 2000. No Grupo 8, os adversários eram Bolívar (Bolívia), Bella Vista (Uruguai) e Cobreloa (Chile).
Com três vitórias e três empates, o Galo somou nove pontos e avançou em segundo. Nas oitavas de final, eliminou o Athletico-PR nos pênaltis. Nas quartas, perdeu para o Corinthians.
Guilherme fez nove gols no torneio continental. Um deles foi considerado um dos mais bonitos do Mineirão, na vitória por 6 a 0 sobre o Cobreloa, pela fase de grupos.
O Galo já vencia por 3 a 0 – com dois gols de Guilherme -, quando Lincoln, aos 29 minutos do segundo tempo, tocou a bola na ponta direita. Sem pensar duas vezes, o camisa 7 bateu de trivela, de fora da área, e mandou a redonda no ângulo.
A noite de 5 de abril de 2000 foi inesquecível para Guilherme, responsável direto por quatro dos seis gols atleticanos.
Guilherme de Cássio Alves defendeu o Atlético de julho de 1999 a agosto de 2003. Nesse intervalo, teve breve passagem por empréstimo pelo Corinthians, no segundo semestre de 2002.
Em quase quatro anos, o centroavante acumulou 139 gols em 205 jogos e foi, por muito tempo, o sétimo maior artilheiro de todos os tempos do Galo. Ele caiu para a oitava posição ao ser ultrapassado por Hulk (140 gols em 311 partidas).
Revelado no Marília, Guilherme atuou por São Paulo, Santa Cruz, Rayo Vallecano (Espanha), Grêmio, Vasco, Al-Ittihad (Arábia Saudita), Cruzeiro e Botafogo. Pela Seleção Brasileira, disputou a Copa América de 2001, com um gol marcado em quatro jogos.
O atacante decidiu se aposentar aos 31 anos, em 2005, em consequência de sucessivos problemas musculares. Posteriormente, tornou-se técnico de futebol, com bons trabalhos no interior de São Paulo, especialmente em Marília, Novorizontino e Velo Clube.
A notícia No Galo, Guilherme foi artilheiro da Série A e fez gol quase impossível no Mineirão foi publicada primeiro no No Ataque por Rafael Arruda
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